关键词： 催化剂   分子筛   烷烃   加氢异构   Mg助剂   孔道性质   酸性  

摘要： 以ZSM-22分子筛为载体，采用共浸渍法制备了Mg改性低Pt载量(0.1wt%Pt)的PtMg/ZSM-22催化剂，采用N2物理吸附，NH3程序升温脱附(NH3-TPD)，吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)，羟基红外光谱(OH-FTIR)和2，6-二叔丁基吡啶吸附红外光谱(2，6-DTBPy-FTIR)等手段对催化剂进行表征，结果表明Mg的引入降低了Pt/ZSM-22催化剂的比表面和微孔体积，以及中强B酸量和总酸量。以正十二烷为模型原料，在固定床反应器上考察了催化剂的加氢异构化性能。反应结果表明，与未改性的Pt/Z22催化剂相比，引入Mg助剂后的Pt0.5Mg/ZSM-22催化剂上异构体选择性显著提升，实现84.3%的异构体收率。结合表征结果和反应评价，探讨了Mg助剂对催化剂孔道性质、酸性质以及异构化性能的影响。

关键词： 缺陷晶种   分子筛   多级孔SAPO-34   甲醇制烯烃  

摘要： 为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂，实现甲醇向低碳烯烃的高效转化，首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的SAPO-34分子筛，并以其作为晶种，在水热合成体系中，成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃，反应压力为常压，甲醇质量空速为3.0 h-1，原料为纯甲醇)。结果表明，该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔的三级孔道结构，介/大孔的存在一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去，减少二次反应发生的机率，另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此，在MTO反应中，多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85.3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性，并可在135 min内保持性能稳定，同时经多次反应再生后，仍然能保持良好的催化性能。

关键词： ZSM-5分子筛   吸附剂   硅铝比   吸附   涂装挥发性有机物   路易斯酸位点  

摘要： 通过水热法成功合成了一系列宽硅铝比（50、100、150、300、500、800、1500、3000）的ZSM-5分子筛，旨在研究其对涂装行业典型挥发性有机物（volatile organic compounds， VOCs）的吸附规律。同时，结合分子筛表面的酸性位点，以解析硅铝比对分子筛吸附性能的影响机制。实验结果表明，丙酮的吸附能力主要受自身极性、支链结构和分子筛表面酸位点的影响。而乙酸丁酯、苯乙烯、对二甲苯、苯、甲苯的吸附性能会同时受到自身的分子量、分子直径、极性、分子结构和官能团的影响，分子量和分子直径大、极性强且具有支链结构的VOCs更容易被ZSM-5分子筛吸附。这6种VOCs中，ZSM-5分子筛对丙酮的吸附效果最好，硅铝比对其吸附性能的影响也最大，这是因为丙酮比其他VOCs更容易吸附在路易斯酸位点上，硅铝比的改变会影响酸位点的数量。低硅铝比的分子筛由于具有较多的酸位点，更适用于丙酮的吸附。

关键词： Nb_(2)O_(5)   SBA-16   负载   光催化   脱硫   分子筛  

摘要： 采用浸渍法制备了Nb_(2)O_(5)/SBA-16催化剂,利用XRD、FTIR、N_(2)吸附-脱附、UV-Vis、SEM、TEM、XRF等方法分析了催化剂结构和性质。以含二苯并噻吩的十二烷溶液为模拟油,分别以30%(w)H_(2)O_(2)和甲醇为氧化剂和萃取剂,考察了催化剂的光催化氧化脱硫性能,优化了工艺条件并提出了催化机理。实验结果表明,Nb_(2)O_(5)/SBA-16催化剂保持了高度有序的介孔结构,且比表面积高、活性组分分散均匀;反应符合一级动力学;选择20%(w)Nb_(2)O_(5)/SBA-16催化剂,当催化剂用量1%(w)、O/S摩尔比10∶1、萃取剂与模拟油体积比1∶1时,脱硫效果最佳,脱硫率达98.06%,循环6次后仍有较高脱硫率;反应的主要活性中间物种为超氧自由基和空穴。

关键词： ZSM-5分子筛   Sc改性分子筛   多级孔结构   甲醇制烯烃   低碳烯烃  

摘要： 通过原位合成的方式,成功将Sc原子引入ZSM-5催化剂的骨架中,且制备的Sc改性ZSM-5沸石分子与ZSM-5的拓扑结构(MFI型)相同。通过X线衍射(XRD)谱图及扫描电镜(SEM)可以发现,Sc-ZSM-5的晶体结构未发生明显变化,未发现共生相。根据SEM及N2吸脱附测试可以发现,其小晶粒堆积的形貌结构形成了明显的微介孔复合多级孔结构。通过X线光电子能谱(XPS)、能量色散X谱(EDS)、电感耦合等离子体原子发射谱仪(ICP-AES)等手段对其进行表征,发现Sc原子成功地进入ZSM-5催化剂的骨架中。将离子交换后的H型Sc-ZSM-5分子筛用于甲醇制烯烃(MTO)的反应,并与传统的ZSM-5分子筛反应结果进行比较。Sc-ZSM-5因具有更加开放的孔道结构,表现出略高于传统ZSM-5的催化寿命。此外,Sc改性分子筛中的Sc通过调节ZSM-5的酸度以及Al的空间和骨架分布显著提高了丙烯以及低碳烯烃的选择性。

关键词： 氢气纯化   吸附分离   硫化氢   分子筛  

摘要： 氢燃料电池的兴起为氢气纯化领域带来新的挑战。氢气中痕量硫化氢(H_(2)S)对燃料电池中Pt/C催化剂的不可逆毒化作用,推动了H_(2)S深度脱除的研究工作。但目前能达到燃料电池级氢气要求的H_(2)S脱除研究的报道相对较少,通过对常规H_(2)S的吸附脱除研究现状进行系统梳理,重点概述沸石分子筛如斜发沸石、A型、X型、Y型和其他类型分子筛及其改性分子筛在H_(2)S吸附脱除领域的研究进展,简要介绍本课题组在H_(2)S深度脱除方面的研究进展,以期为燃料电池中氢的纯化提供技术思路。

关键词： 石油烃类   催化裂解   低碳烯烃   催化剂   ZSM-5分子筛  

摘要： 近80年以来,轻质烯烃特别是乙烯与丙烯,主要通过石油烃类蒸汽裂解生产。与蒸汽裂解相比,催化裂解过程引入了催化剂,使其操作条件温和,高附加值产品收率提高,有望成为未来制烯烃技术的主要工艺路线。本文总结了目前国内外典型制低碳烯烃工艺的优缺点与应用现状,概述了催化裂解工艺中自由基机理和碳正离子机理等主要反应机理,探讨了金属氧化物催化剂和沸石分子筛催化剂的使用性能,重点分析了碱金属和碱土金属、过渡金属、稀土元素改性对ZSM-5沸石分子筛性质的影响以及所得催化剂提高低碳烯烃选择性的性能特征。指出以大型工业化装置的开发、原料范围的持续扩大、高品质催化剂的研发为催化裂解工艺发展的主要研究方向,为低碳烯烃工业化生产提供重要参考。

关键词： 犬细小病毒   纯化   离子交换   分子筛  

摘要： 病毒纯度是抗体制备和疫苗免疫效果提升的关键,本文利用Purose shell V15离子交换层析和Sepharose 4FF分子筛层析分别建立了犬细小病毒(CPV)的纯化方法。将CPV经过离心澄清和膜包浓缩后,用AKTA蛋白纯化仪结合Purose shell V15和Sepharose 4FF分别进行纯化,最后使用超滤管浓缩,通过病毒含量测定、总蛋白回收率测定、SDS-PAGE、Western blot和电镜观察分析病毒的纯化效果。结果:2种方法纯化后病毒形态典型,病毒颗粒大小约20 nm,总蛋白去除率97%以上,回收率71%以上;Purose shell V15纯化后的病毒经SDS-PAGE和Western blot分析显示无细胞成分的杂带,而Sepharose 4FF纯化后的病毒有少量的牛血清白蛋白条带。本试验结果表明这2种方法均可用于CPV的纯化,Purose shell V15纯化后的病毒纯度更高。

关键词： 煤焦油   喷气燃料   酚   碱性氧化物载体   磷改性   分子筛  

摘要： 以煤焦油中难转化的酚油为原料,采用Ni、W负载的MgO和酸碱耦合剂为催化剂,在高压反应釜内对酚油催化加氢制环烷烃反应性能进行研究。结果表明:P改性MgO(P质量分数为0.8%)与酸碱耦合剂均能有效降低加氢催化剂结晶度、优化孔道结构、提高产物环烷烃和芳烃选择性;在Ni-W活性金属负载量(w)为9.0%时,催化剂选择性加氢活性最高,环烷烃选择性达到57.5%。煤焦油加氢的最佳工艺条件为:氢初压8.0 MPa,温度380℃,反应时间60 min。

关键词： 分子筛   孔道结构   酸性位点   金属负载方式   加氢反应  

摘要： 催化加氢反应是合成高附加值精细化学品的重要方法之一。加氢反应催化剂多以金属负载型催化剂为主,常用的载体主要为金属或非金属氧化物。然而受传统金属负载和掺杂方式的限制,金属负载型催化剂中活性金属的落位和粒径分布一直缺乏有效的调控手段,极大限制了该类催化剂的应用。分子筛因其独特的孔道结构、适宜的酸性、可控的孔径和表面性质常被作为载体用于催化加氢反应。在这类反应中,分子筛既可以作为载体负载活性金属,也可以作为酸性催化剂适度参与反应,表现出优异的催化加氢活性和反应稳定性。详细总结了近年来以分子筛为载体的双功能催化剂在催化加氢反应中的最新研究进展,并重点介绍了分子筛的孔道结构调控、活性金属负载方式以及加氢反应类型变化对加氢反应的影响。