关键词： 硫空位   硫化铟锌   5-羟甲基糠醛   光催化   选择性氧化   2,5-呋喃二甲醛  

摘要： 以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺磁共振(EPR)波谱证实S空位的存在,采用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、XPS考察V S-ZIS的光学性质和元素组成,利用SEM、XRD观察催化剂的表面形貌和晶相结构。研究结果表明:一步法可以成功制备ZnIn_(2)S_(4),其呈花瓣微球状,且Zn、In、S元素均匀分布,可见光波长吸收范围为420~530 nm;制备时间对ZnIn_(2)S_(4)的晶体结构没有产生明显影响,但通过控制制备时间可以调控催化剂中S空位,制备时间2~10 h制得的样品V S-ZIS-2~V S-ZIS-10中,6 h时制得的V S-ZIS-6具有丰富的S空位。80℃加热6 h制备的V S-ZIS-6在反应时间4 h、V S-ZIS-6/HMF质量比值3.2、HMF浓度1.0 mmol/L、空气流量20 mL/min条件下选择性氧化HMF的性能最佳,HMF转化率为95.4%,DFF产率为61.8%。V S-ZIS表面丰富的S空位能够促进O 2在催化剂表面吸附活化,通过捕获光生电子生成更多O_(2)^(-)·,从而提高催化剂对HMF的选择性氧化能力。

关键词： 环境保护与催化   光催化   磺胺类污染物   异质结   影响因素  

摘要： 磺酰胺类抗生素用于治疗细菌和原生动物感染的时间最长,被认为是第一种系统使用的抗生素。这些磺酰胺类抗生素生物可降解性差,导致海洋等各类生态系统中细菌的生物累积、生物放大和增加抗生素耐药性。利用太阳光(或其他光源)去除有机污染物和有害细菌的光催化技术一直被认为是水处理中最有使用价值的技术之一,因为其具有操作简便、不引入二次污染、能源清洁等优点而在环境净化领域具有巨大的应用潜力,近些年在水和空气净化中被广泛研究。在光催化剂中,作为Z-scheme和S-scheme异质结的半导体异质结由于高电荷载流子分离、更好的电荷转移和优异的光氧化还原电势而最有效。综述异质结光催化剂对各种磺酰胺类抗生素的高效光催化降解和矿化,影响磺酰胺类抗生素光催化降解的因素,包括溶液浓度、催化剂用量、pH值等。

关键词： 铋基光催化剂   MOFs材料   光催化   铋基金属有机框架  

摘要： 铋基金属有机框架(Bi-MOF)材料综合铋基光催化剂和金属有机框架(MOFs)材料的优点,具有极大的应用潜力。本文介绍了Bi-MOF材料常见的制备方法,包括水热/溶剂热法、微波法、共沉淀法、机械化学法和高温退火法等;梳理了Bi-MOF材料作为光催化剂在处理废水、固氮、制氢、还原CO2等方面的最新研究进展,分析了现阶段Bi-MOF材料在光催化方面存在的问题,对Bi-MOF材料在光催化领域的发展方向进行了展望。

关键词： 催化化学   g-C_(3)N_(4)   光催化   吸附   氨基   U(Ⅵ)  

摘要： 以三聚氰胺为前驱体,焙烧制得g-C_(3)N_(4)。g-C_(3)N_(4)经过与乙二胺水热反应得到氨基修饰的g-C_(3)N_(4)/NH 2改性光催化剂。研究g-C_(3)N_(4)/NH 2改性光催化剂对废水中U(Ⅵ)的去除能力,并采用XRD、SEM、XPS、FT-IR等技术对改性样品的形貌、结构、光催化去除U(Ⅵ)能力等进行表征。结果表明,在模拟光源下,其中加入30 mL乙二胺的样品表现出最佳性能,可以在15 min将U(Ⅵ)浓度为10 mg·L^(-1)的U(Ⅵ)完全去除,150 min对U(Ⅵ)浓度为50 mg·L^(-1)的U(Ⅵ)去除率达76.5%。经表面修饰的材料表现出对U(Ⅵ)溶液优异的吸附和催化性能的原因是:水热过程使g-C_(3)N_(4)纳米片层剥离,提高了材料的比表面积;成功引入的氨基基团使g-C_(3)N_(4)提高了对U(Ⅵ)的捕获能力,提高了对光生电子的利用率,进而提高了g-C_(3)N_(4)/NH 2材料的催化性能。

关键词： 二氧化钛纳米粒子   形态   光催化   降解   染料  

摘要： 以异丙醇钛为钛源、三乙醇胺为稳定剂,采用凝胶-溶胶法通过改变体系的pH值合成了从颗粒状到棒状形态径向比逐渐增大的锐钛矿型TiO_(2)纳米粒子。通过不同形态的TiO_(2)在紫外灯下光催化降解阳离子型染料亚甲基蓝(MB)、孔雀石绿(MG)、罗丹明B(RB)与阴离子型染料甲基橙(MO)、刚果红(CR),探究TiO_(2)的形态对其光催化性能的影响。研究结果表明:随着棒状二氧化钛纳米粒子的径向比的增加,其对碱性阳离子染料的光催化活性随之升高,而对酸性阴离子染料的光催化活性则随之降低。在阳离子染料中对MG的降解率最为显著,紫外光照2 h内降解率可达100.0%;而在阴离子染料中对CR的效果最好,紫外光下照射2 h后的降解率可达68.0%。通过对比二氧化钛的形态,可见二氧化钛纳米粒子的各个晶面中c面所占比例大小决定了TiO_(2)纳米粒子的选择性吸附,从而影响其光催化性能,而其中同种类型染料的降解速率的不同与染料自身结构有关。

关键词： 氰基   四环素   光催化   氮化碳  

摘要： 本文通过简单的碱辅助热处理法成功制备了一系列氰基官能团化氮化碳光催化剂,改善了氮化碳活性位点低以及光生载流子分离能力差等问题,并采用红外光谱和紫外-漫反射对合成样品进行了详细表征。碱可以破坏氢键,加速尿素的热聚合和氰基的形成,氰基的存在可以捕获氮化碳的光诱导电子,从而抑制电荷重组,极大地提高了氮化碳的光催化降解活性。本文通过制备的氰基化g-C_(3)N_(4)进行光催化性能测试发现,当尿素为15 g、KOH为0.01 g时,制备的氰基化氮化碳的活性最佳。在可见光的照射90 min内,对四环素的去除率为90.8%,比纯的氮化碳(22.9%)效率高了将近四倍。另外,循环实验结果表明,氰基化氮化碳循环4次后,降解率仅下降了5%,证明其催化降解稳定性良好。与纯氮化碳相比,氰基化氮化碳在同一条件下表现出更高的可见光催化降解四环素活性。

关键词： ZnO/g-C_(3)N_(4)   光催化   异质结   吡啶  

摘要： 采用蒸发溶剂-高温热聚合法制备了ZnO/g-C_(3)N_(4)异质结光催化材料,采用XRD、FTIR、TEM、XPS、UV-vis DRS、PL、TPC和EIS等表征技术对其进行了详细系统的表征,评价了ZnO/g-C_(3)N_(4)光催化降解吡啶的活性和稳定性,采用L_(9)(3^(4))正交实验考察了不同因素对光催化性能的影响,并对光催化机理进行了探讨。XPS和TEM结果证明了ZnO和g-C_(3)N_(4)之间异质结的形成,异质结的形成有效促进了光电子-空穴的分离,提高了光吸收,拓宽了光谱范围。在ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂投加量为50 mg、ZnO与g-C_(3)N_(4)质量比为1∶2、吡啶初始质量浓度为20 mg/L和体系p H为7.0的条件下,可见光照射60 min后ZnO/g-C_(3)N_(4)对吡啶的光催化降解率达到了98.9%,循环使用5次后光催化降解率为97.3%,具有良好的稳定性。ZnO/g-C_(3)N_(4)光催化降解吡啶主要依赖于活性基团超氧自由基(·O_(2)^(-))和空穴(h^(+))的作用。

关键词： 二维纳米材料   光催化   电催化   电化学   光电化学  

摘要： 文中介绍了长期以来一直被认为是一般催化应用的研究热点的典型二维纳米催化剂,依次讨论它们的分类、结构、合成方法和表征等方面的内容。此外,我们提供了关于基于二维纳米材料的催化应用的讨论,主要集中在环境处理和生物化学技术方面,包括染料降解、有毒物质消除、析氢反应(HER)、析氧反应(OER)、二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)和癌症治疗等。最后,我们描述了二维纳米催化剂的机遇、挑战和发展方向。本综述的目的是激发和引导对这一研究领域的兴趣,以促进未来二维纳米材料在催化领域的创新。

关键词： 多铌氧簇   稀土   晶体结构   光催化  

摘要： 以K_(7)HNb_(6)O_(19)·13H_(2)O,Na_(2)SeO_(3),NaH_(2)PO_(4)·2H_(2)O和YCl_(3)·6H_(2)O等为原料,利用常规水溶液法合成了一例新型的基于{P_(2)Se_(2)Nb_(6)(O_(2))_(6)O_(22)}单元的杂多过氧铌簇稀土衍生物Cs_(2)K_(2)H_(6){[Y(H_(2)O)_5][P_(2)Se_(2)Nb_(6)(O_(2))_(6)O_(22)]}_(2)·12H_(2)O(1),并通过红外光谱、元素分析、热重分析和X射线单晶衍射等分析手段对其进行了表征。化合物1含有一个V型的多酸阴离子簇{[Y(H_(2)O)_(5)][P_(2)Se_(2)Nb_(6)(O_(2))_(6)O_(22)]}_(2)^(10-),该阴离子依次连接形成一维链状结构。此外,对该化合物的催化光解水产氢性能进行了研究。

关键词： 光催化   盐酸四环素   Co_3O_4   MOFs  

摘要： 将ZIF-67与g-C_3N_4按一定质量比复合制备Co_(3)O_(4)/g-C_(3)N_(4)复合光催化材料,并以此来提高Co_(3)O_(4)的光催化性能。利用XRD、SEM和FT-IR对复合材料结构、性能和元素分布进行表征。结果表明,当盐酸四环素(TC-HCl)质量浓度为3 mg/L、质量分数为3%的Co_(3)O_(4)/g-C_(3)N_(4)投加量为15 mg且pH为中性时,催化剂光催化性能最佳,90 min降解盐酸四环素效率达到了91.1%。3%Co_(3)O_(4)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂重复使用5次后,其降解率仍可达到88.5%,表明该材料具有一定的光催化稳定性和重复利用性。体系自由基捕获实验证明,产生了·O^(-)_(2)、h^(+)、·OH 3种自由基,其中·O^(-)_(2)在Co_(3)O_(4)/g-C_(3)N_(4)光催化降解TC-HCl中发挥主要作用。