关键词： 光催化   高级氧化过程   Bi_(2)WO_(6)   过硫酸盐   罗丹明B  

摘要： 随着工业化社会的不断发展,环境问题日益严重。尤其是工业废水问题一直是催化降解领域的研究热点。光催化与高级氧化工艺(AOPs)耦合技术因为具有高效、无选择性、处理条件温和等特点,被认为是一种高效的有机污染物降解技术。本文以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)表面活性剂作为模板,采用简单的水热法制备了钨酸铋(Bi_(2)WO_(6))纳米花。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)技术对其微观形貌、晶相、表面化学元素状态和光学性质进行了表征。为了研究钨酸铋(Bi_(2)WO_(6))纳米花的催化性能,在不同催化体系下降解有机污染物罗丹明B(Rh B),实验发现,于vis/过硫酸盐(PMS)/Bi_(2)WO_(6)体系下,40 min内对Rh B的去除率高达96.39%,明显优于PMS/Bi_(2)WO_(6)(40 min内去除率为38.77%)和vis/Bi_(2)WO_(6)(40 min内去除率为31.82%)体系,表明可见光照射和PMS的协同作用加速了Bi_(2)WO_(6)对Rh B降解的催化活性。此外,还研究了催化剂剂量、PMS浓度、pH值和离子浓度等环境参数对催化体系催化性能的影响。结果表明,环境参数对vis/PMS/Bi_(2)WO_(6)系统中Rh B的去除率影响不大,Rh B的去除率也高达90%。相反,环境参数对vis/PMS/Bi_(2)WO_(6)体系下催化降解率(K)有明显影响,K值会随着催化剂剂量和PMS浓度的增加而增大。在pH不同环境下,K值会随着催化体系中pH值的升高,先增大后减小。当催化体系中的pH=7时,催化降解率达到最大值(0.1502 min^(-1))。有趣的是,体系中Cl^(-)的存在有利于提高催化降解效率。相反,体系中CO_(3)^(2-)的存在会明显抑制催化降解效率。循环实验的结果也验证了催化剂在降解有机染料方面具有良好的稳定性。此外,淬灭实验和EPR测试结果表明,超氧自由基(·O_(2)^(-))和单线态氧(^(1)O_(2))对有机污染物的降解起着重要作用。Bi_(2)WO_(6)在vis/PMS协同催化体系中的优异催化活性得益于其显著的可见光响应下光催化活性和铋离子对PMS的超强活化能力。

关键词： 红磷   光催化   可见光   降解有机物  

摘要： 目前半导体光催化处理废水已成为目前解决环境污染的有效途径之一。红磷作为一种非金属新型半导体光催化剂,具有价格低廉、低毒、易得、化学性质稳定、可见光响应范围广、带隙可调等优点。但存在光催化过程中稳定性较低,电子与空穴利用率不高等问题,因此,制备高效稳定的红磷基复合材料在实际应用中有着非常重要的意义。本文简述了红磷的结构,红磷基降解有机污染物的机理,详细总结了近几年红磷基在废水处理方面的研究现状,归纳了不同红磷基光催化效果,并通过从红磷结构、尺寸、异质结、协同作用对不同红磷基复合材料的光催化效率进行了分析。提出未来的研究方向应从改进红磷的制备方法,加强对晶型红磷以及红磷自身氧化机理等方面进行深入研究。

关键词： [GeMo_(12)O_(40)]^(4-)   超分子化合物   水热法   光催化   电化学  

摘要： 利用水热法合成了一种新的基于Keggin型杂多酸的无机-有机杂化物[(H_(3)DIBA)_(2)Cl]·[HGeMo_(12)O_(40)],(HDIBA=3,5-二(1H--咪唑-1-基)苯甲酸).单晶X-射线衍射测试表明,该化合物为三斜晶系,P-1空间群,a=1.27831(4)nm,b=1.29723(4)nm,c=1.98978(5)nm;α=94.51°,β=102.61°,γ=117.99°,V=2.77968(14)nm 3,Z=2.结构研究表明,在该化合物中HDIBA被质子化,配体与游离的Cl-之间通过氢键相互作用形成了一维超分子链状结构,Keggin型[GeMo_(12)O_(40)]^(4-)多酸阴离子与[H_(3)DIBA]^(2+)之间通过氢键作用将相邻的一维超分子链连接形成三维超分子结构.该化合物可以光催化降解有机染料孔雀石绿,150 min内降解率达到99.99%;另外,该化合物具有电催化还原BrO_(3)^(-)和电催化氧化抗坏血酸(AA)的性质.总之,该化合物可以作为一种有效处理废水中污染物的异相光、电催化剂.

关键词： 黑磷   光催化   半导体   2D纳米材料  

摘要： 非金属晶体黑磷(BP)是最稳定的磷的同素异形体,不会在空气中发生自燃。而磷烯作为一种薄片状的黑磷,因其广泛的来源、高化学稳定性以及优良的电导率而在环境净化和能源转换领域引起了广泛的关注。对黑磷结构特征与制备方法进行了介绍;对黑磷的形貌调控策略(溶剂热法、机械破碎法等)及其应用(光催化二氧化碳还原、光催化裂解水产氢、光催化固氮以及放射性元素提取)进行了总结;最后,对黑磷在光催化领域的发展提出了展望。

关键词： 光催化   C_(3)N_(4)   四环素   理论计算  

摘要： 以单一尿素为前驱体,通过热聚合制备了C_(3)N_(4),并通过SEM、XRD、XPS、FT-IR、UV-Vis等分析表征了所制备的C_(3)N_(4)材料的结构、成分、光学性能和光催化活性.结果发现制备的C_(3)N_(4)具有花状的多孔纳米片结构和大的比表面积.制备的C_(3)N_(4)在氙灯320~780nm的照射下,对盐酸四环素(TCH)的降解表现出良好的光催化活性,60min内降解率达到99.60%.自由基淬灭实验的结果表明,·O_(2)^(-)、^(1)O_(2)和h^(+)是TCH降解的主要原因.对比试验和DFT理论计算分析发现,以尿素为原料制备的C_(3)N_(4)比三聚氰胺为原料制备的M-C_(3)N_(4)光催化效果优异是归因于C_(3)N_(4)具有花状的多孔结构,更大比表面积以更多的活性位点和氧空位.此外,制备的催化剂C_(3)N_(4)对四环素类的抗生素(盐酸金霉素(CTC)和土霉素(OTC))具有类似的催化效果.进一步通过分析光催化氧化中间产物,提出了TCH可能的降解路径.

关键词： 不对称Minisci反应   光催化   含氮芳环   自由基  

摘要： 氮杂芳烃是诸多天然产物、药物和有机材料中常见的结构单元之一，因此以Minisci反应为代表的对氮杂芳烃进行选择性官能团化修饰一直以来是化学家们的关注热点。同时，近年来光催化作为一种绿色安全、洁净环保、可再生的催化方式掀起了新的研究热潮。尽管近年来光催化Minisci反应已经有相关综述报道，但是对于不对称Minisci反应却一直鲜有涉猎。本文将从自由基前驱体的分类、不同的反应途径等方面概述近年来可见光催化不对称Minisci反应的研究进展，同时也对今后其发展方向进行了展望。

关键词： 铋基半导体   光催化   异质结   催化剂   光降解  

摘要： 光催化技术在解决能源危机和环境污染方面受到了广泛的关注,其研究也取得了很多进展。光催化剂在不同领域的作用机制不同,大多数光催化剂都需要克服带隙宽、光生电荷易复合、电荷利用率低等缺陷。由于铋基光催化剂的价带中存在Bi 6s和O 2p杂化轨道,使得大多数Bi基光催化剂具有较窄的可见光利用带隙,因此成为研究热点。本文以铋基半导体为研究对象,针对铋基半导体材料的优缺点,在简单介绍3种Fe^(3+)掺杂BiOCOOH、氧空位BiOCl/Bi4O5Br2和CoWO4/Bi2WO6 Z型异质结铋基半导体纳米材料改性研究的基础上,系统综述铋基半导体纳米材料的光催化降解性能及其改性研究进展,以期为相关研究提供参考。

关键词： 光催化   四环素   碘氧化铋   双氧水  

摘要： 碘氧铋(BiOI)是一种新型光催化剂,以硝酸铋(Bi(NO_(3))_(3))、碘化钾(KI)为原料,分别采用水热法以及溶剂热法制备两种形貌的BiOI材料,通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)和N_(2)吸脱附测试仪对其进行形貌、结构、性能表征。以四环素(TC)水溶液为例,测试制得的BiOI光催化降解性能,重点考察材料结构、光照条件、双氧水(H_(2)O_(2))协同作用等对降解性能的影响。实验结果表明,溶剂热法制备的BiOI和H_(2)O_(2)协同作用时,在模拟太阳光下对四环素降解效果最好,4 h降解率可达99.11%。

关键词： 磁分离   MoS_2/CuO/Fe_3O_4   复合材料   光催化  

摘要： 采用催化剂负载到助催化剂上制得一种可以磁分离的光催化复合材料。采用湿化学法制备纳米级二硫化钼,用化学沉淀法制备球状纳米级氧化铜,通过磁力搅拌将其分散在溶有二硫化钼的去离子水中,形成含二硫化钼/氧化铜复合微粒的微乳液,经水热反应、烘干得其复合材料。采用简单的溶剂热法制备球状Fe_(3)O_(4),将所得复合材料超声处理,使其均匀分散在含四氧化三铁的悬浊液中,再经水热反应、烘干煅烧后得到纳米级磁性MoS_(2)/CuO/Fe_(3)O_(4)复合材料。通过扫描电镜、红外等手段对该磁性复合材料进行表征,复合材料具有良好的吸附性能和光催化性能,并可通过磁场进行分离和回收。

关键词： 四环素   氯氧化铋   光催化  

摘要： 本文针对四环素废水污染,通过对氯氧化铋(BiOCl)进行原位还原与氧化制备了BiOCl/Bi_(4)O_(5)Br_(2)复合材料,并通过光催化降解四环素(TC)探究了材料的光催化性能。光催化实验结果表明,BiOCl/Bi_(4)O_(5)Br_(2)对TC的去除效率达到了64%,接近于原始BiOCl的2.5倍。通过XRD、UV-vis漫反射吸收光谱和EIS等表征,探究了光催化性能增强的可能原因。结果表明,所构建BiOCl/Bi_(4)O_(5)Br_(2)复合材料具有较高的载流子的分离效率,在可见光区有较强的光吸收能力,光催化性能从而得到增强。